扭曲的双层石墨烯中声子的量子扭曲显微镜

　　低温QTM由两个彼此面对的纳米介异位塔组成。一座塔配备了三个转化程度的自由度（XYZ），并带有平坦的样本。对立塔拥有一个AFM悬臂，具有旋转的自由度（θ），以及将AFM尖端定位在旋转中心的两个侧向自由度。将整个组件在真空中冷却至液态氦气温度。在实验中，我们接触了尖端上的VDW异质结构，底部样品上具有平坦的VDW异质结构，创建了二维接口，通常在两个方向上遍布几百个纳米。两个异质结构之间的VDW吸引力自清洁接触区域，导致原始接口。在整个实验中，包括在任何扭曲或扫描操作期间，尖端和样品保持连续接触。配备有压电元素的自感应AFM悬臂用于监视和维持恒定力，以确保扫描过程中接触界面的面积保持恒定。本文中的QTM连接没有将两个导电侧隔开的隧道屏障（除了图3b，C，我们在WSE2屏障中使用缺陷来对尖端形状进行图像图像。这意味着，隧道连接处的电阻，尤其是在低扭曲角度或高偏置下，可以与或低于接触的电阻或从触点通往交界处的大部分二维层的电阻。我们从接近0°扭曲角度的测量中获得这种接触电阻，然后直接计算接触电阻的偏差降低了多少偏差，以及在交界处的降低，VB的降低，这是我们在整个论文中使用的变量（方法'''''''''''''''''''emove'删除了两种验证测量中的接触电阻的方法''）。 　　TIP中的VDW-devices-tip的制造遵循我们先前描述的过程。简而言之，我们使用具有薄金属线达到其末端的无尖AFM悬臂，我们将其用于电动连接到活动VDW层。我们使用聚焦式束束式铂金字塔制作自定义尖端，碱尺寸为2×2μm，高度为1-2μm。使用聚合物膜转移技术将VDW层转移到金字塔上。 　　使用由A.C.+D.C.来源。使用FEMTO放大器测量电流，然后使用NI采样器。我们使用Zurich仪器锁定放大器（MFLI）进行压电AFM悬臂的力反馈。 　　在扩展数据图1中，我们显示了在21.8°相应角度附近进行的高分辨率动量分辨成像实验。这些低温实验在同一冷却期间进行，并使用与主文本中实验相同的样品和尖端进行的，揭示了一个异常清晰的动量分辨的图，与理论预测很好地对齐。在下面，我们解释了这种测量方法如何使我们能够在尖端和平坦样品上的石墨烯层应变上放置一个紧密的上限，并表明应变非常小，小于0.1％。 　　我们的实验涉及一个TBG界面，该界面是通过将尖端上的石墨烯层与平坦基板上的一个地石墨烯层中的接触来形成的。由于一个或两个参与层中存在的菌株，因此询问该界面是否具有重大菌株是有启发性的。尽管将单层石墨烯放在平坦的HBN底物上时通常会显示最小的应变，但我们可以想象，将石墨烯放在尖端的粗糙地形上可能会引入大量应变，尤其是在其顶点附近。 　　为了估计应变，我们使用弹性动量的隧道实验。在此类实验中，在QTM几何形状中进行的，我们通过相对旋转两个样品并测量隧道电流作为旋转角度和偏置的函数来绘制电子能带。由于仅当层匹配动量和能量时，电流才会在层之间流动，因此二维θ– VB扫描有效地映射了系统的能带。对于这些实验，我们通常使用两层之间的薄绝缘屏障，以确保实验保留在隧道方案中，并允许在整个连接处应用明确的偏置。但是，在这项研究中，两个石墨烯层处于直接接触，两者之间没有屏障材料。值得注意的是，当实验围绕21.8°进行扭曲角度进行时，我们仍然观察到弹性动量分辨电流，即使没有屏障，实验也在隧道方案中运行。要理解这一点，我们回想起，尽管在第一个BZ中，两个石墨烯层的费米表面在21.8°°上没有重叠，但它们确实在第三次扩展的Bz1,37,39中重叠，如图2所示，它们在势头较高的隧道之间进行了较高的脉动，而在扩展数据中所示，它们的范围是较高的，并且在较高的范围之间进行了潮流。迅速沿z方向。结果，尽管层之间直接接触，但实验仍在隧道方案中运行。 　　扩展数据图1a – c显示了测得的隧穿电流及其衍生物与扭曲角度和偏置。这些面板中的虚线对应于理论上计算出的越过每一层中的费米表面与另一层中的空能带之间的交叉条件，如扩展数据中所示。鉴于理论是没有自由参数的事实，测量和理论之间的一致性是值得注意的（我们使用了在主要文本中独立测量的电容值）。 　　即使是样品或尖端中的微小应变也可以使测量看起来完全不同 - 没有应变，石墨烯的BZ是一个完美的六角形，其六个零圆锥圆锥彼此恰好60°。通过应变，这种完美的六边形变形，狄拉克点在角度不再等距。例如，1％的应变将使相邻零点之间的角度在59.5°至60.5°之间变化。记住，我们的实验检查了从尖端中的所有六个狄拉克点同时收集的动量隧道，与底部样品的相应六个迪拉克点相匹配，很明显，如果层紧张，我们将看到几个沿着角轴移位的交叉条件的副本。每个副本将来自六个零点之一，该点越过另一层中相应的狄拉克点。在21.8°附近执行的实验相同，其中六个交叉点位于第三个BZ的角落（扩展数据图2）。确实，有时候，我们会获得具有压力的技巧，然后我们可以清楚地解决此类副本。在扩展数据中的测量图1中，我们只看到一个副本意味着所有六个狄拉克点的交叉都大致相同。实际上，如果我们假设测量中的线的角宽度是由于多个副本交叉而涂抹的，那么我们可以将上限放在尖端和样品中的应变上。在测量中，我们可以识别其最大最大宽度约为0.05°的线，这使我们的实验中的应变上的上限为0.1％。 　　扩展数据图4显示了实验中使用的VDW设备的光学图像。扩展数据图4a显示了单层石墨烯QTM尖端。扩展数据图4b，c显示了图1中使用的石墨样品，多层石墨烯（MLG）/HBN/石墨样品在图2和图2中使用。2和3。 　　扩展数据图5显示了石墨 - 雕像隧道连接的镜像I – V曲线（在电压偏置中）（如图1D所示）。对于正面和负电压偏置，声子峰位置出现在相同的能量上。但是，声子峰强度存在不对称性，可能是由石墨的复合物 - 孔不对称带结构引起的。 　　QTM几何形状在QTM尖端和样品侧之间形成了干净的二维接口。我们可以通过横向扫描尖端，横向扫描尖端，该区域具有具有原子缺陷的过渡金属二进制二进制层（TMD）层（在当前实验中，三个单球厚的WSE2 WSE2与进行主要实验的区域相邻）。这些缺陷为隧道电流提供了额外的通道（扩展数据图6a）。因此，每当尖端与缺陷重叠时，我们都会观察到电流增加。结果，在测量电流作为侧向扫描的函数（X和Y坐标）的函数时，每个缺陷都会产生尖端接触区域的图像。扩展数据图6b显示了这样的成像，其中我们解决了尖端的大部分和轮廓的几份副本。对尖端确切面积的了解对于对EPC强度的定量分析至关重要。扩展数据的左面板图6b显示了本工作中使用的HBN支持单层石墨烯尖端的尖端接触区域。尖端1的面积为37,602 nm2，尖端2的面积为18,106 nm2。我们应用华盛顿偏斜靠近带边缘（WSE2的±1 V级）；在这个能量窗口中，许多缺陷都是有效的用于隧道的。 　　在实验中，我们使用低温QTM中的内置AFM来测量和保持整个实验的恒定力。我们通常使用小型f≈100nn。结合上述尖端1的面积，这相当于p≈2.5MPa的界面的压力，该界面比VDW粘附压力小得多，VDW粘附压力在1 GPA阶。 　　使用费米的黄金法则对声子协助的非弹性隧道进行建模： 　　在其中，我们假设层间隧穿电流ΔIinter从尖端（顶层）流向样品（底层）。Δiinter在顶层的电子状态| k，s的隧穿到底层的另一个电子状态| p'，s'，声子模式r和动量Q和动量Q。S和S'是石墨烯层的频带索引。EK，S和ωR，Q是相应的电子状态能量和声子模式能量。NF = 4分解了旋转和山谷退化。ft（ek，s）和fb（ep'，s'）是顶层和底层的费米 - 迪拉克分布函数。顶层和底层的化学电位及其相对能量移位是由静电模型确定的（方法“ QTM连接的静电模型”）。在这里，我们表示Q对于在顶层发出的声子和Q'发出的Q'表示底层发出的声子。对于每一层，有三个可能的Q向量导致领先顺序的隧道电流，这对应于第一个BZ内的三个Bragg散射。 　　上面的公式是声子辅助隧道和矩阵元素K，s | tin-el | p'，s'的一般表达式；R，Q包含两种类型的EPC49： 　　Hinter是层间EPC，为此，声子场会影响层间隧道振幅t并产生层之间的耦合，如图2H所示。其他两个术语对应于图2G所示的层内机理。显微镜表达式包括：HT，考虑纯电子中间层隧道；G0，绿色的绿色层功能，这些层是虚拟中间状态的能量分母的核算。Hin-layer，层中EPC，源自该层中跳振幅的变化。参考文献中显示了两种类型的EPC的详细推导。49。在这里，我们给出层间EPC的最终表达式： 　　这两个耦合矩阵分别用于在顶部和底层发出的声子。在方程式（4）和（5）中的方括号内，第一个术语描述了平面声子，第二项描述了平面外声子（ZA模式和ZO模式）。α和β是Sublattice指数，DZ是层间距离。对于动量Q处的声子模式r，分别是声子的能量和极化向量。M是单位电池中的总质量。n是单位单元的数量。k（k'）和gj = 1,2（）分别是顶部（底部）层的狄拉克点和相互晶格向量。GJ = 0 = 0对应于NO Bragg散射情况。D是两层之间的移位矢量。QJ是在顶层和底层之间连接狄拉克点的向量，j = 0、1、2解释了第一个BZ内的三个布拉格散射。它们对应于三角函数和方程式（4）和（5）中的三个发出的声子向量。请注意，我们在主文本中的符号中的q0 = qm。层间电子隧道矩阵表示为 　　在Sublattice空间中。对于层间机制，该理论预测：（1）方程式（4）和（5）中的主要扭曲角依赖性来自ZPM因子，这会导致EPC增强，因为声学模式的扭曲角降低，而光学模式的扭曲角度降低，耦合近似保持恒定。（2）K -GJ载体和声子极化向量之间存在一个几何因素，如等式（4）和等式（5）中的术语所示。对于横向模式，该点产物给出因子，其中θ是扭角，而对于纵向模式，它给出了因子，从而抑制了EPC。这解释了实验中缺少的LA模式。在实验中，测得的EPC平均在顶部和底层的费米表面上，我们将其定义为： 　　其中θk和θp'分别是电子动量相对于顶层和底层狄拉克点的极角。在这里，我们可以将顶部（Q）和底部（Q'）层的声子场基础更改为层对称和反对称模式，并将其视为EPC，因为EPC仅在一个phason模式下，因为层 - 对称模式并不是对电子的隧道模式。 　　至于第二种机制，在49中给出了层中的EPC： 　　其中β0=∂t/∂r，是沿平面碳 - 碳键方向的单位矢量。对隧道电流的内层贡献由。平均在费米表面上，矩阵元件近似于49： 　　其中该因子来自虚拟隧道过程，并且是费米表面在层中的EPC。随着QM变小，对于声学模式而言趋于零，而与光学模式的耦合保持恒定。与Phason模式相比，我们的额外的nlayer = 2个因子来自顶部和底层发出的声子。 　　在图4中的层中和层中EPC的数值计算中，我们使用以下参数50：t = 0.1 eV，νd= 106 m s-1，β0= 4.22 ev —1。通过对角度化石墨烯51的动态矩阵来求解声子分散和极化向量。对于费米表面的平均层间和内层贡献，数值计算在扩展数据中显示了与旋转角度的贡献。为了简化符号，我们将它们表示为| ginter，r |和|杜松子酒，r |在扩展数据图7中，对于TA模式，层间机制在层内机理上占主导地位。对于LA模式，由于抑制层间耦合的几何因素，内层过程比层中的过程更强。与TA模式相比，在QTM TIP检查的动量QM下，LA模式的总耦合强度很弱。对于TO和LO模式，我们在扩展数据中绘制了单独的和平均值图7C。平均贡献以层内耦合的贡献为主，随着扭转角的降低，它们变得更强大。该实验沿着动量空间中的弧线，将EPC与K点附近的TO和LO模式一起测量。沿着这一轨迹，TO和LO模式具有避免的交叉，如图7D所示。如图7E所示，相应的裸层ePC也有所不同，如图7E所示。请注意，在k点附近，对声子​​的裸露EPC大于LO声子。在扩展数据图7f中，我们进一步分解了TO和LO的贡献，并（r = to，lo）与数据相比：ΔGOPTICTION/2βνTνBatip从图4a中进行了比较。在实验中，我们不能将LO分开并与声子的贡献分开，平均值与理论估计值一致，该理论估计值对声子具有更强的贡献。简而言之，层间和层内机制通常都是相同的数量级。但是，参数， 对于声学TA模式，层间机制要强得多，而层内机制则主要用于光学模式。 　　方程（2）可以简化（参考文献49中详细介绍）。在这里我们显示结果： 　　其中ω是扭曲结的隧道区域，在我们的实验中，通过原子缺陷直接成像（请参阅方法部分“成像原位尖端接触区域并确定实验中的压力”）。νT和νb分别是顶层和底层的DOS。θ（evb -ωr，q）是阶跃函数，当偏置电压到达声子能量时，它耗尽电导。我们定义了角度平均耦合： 　　其中n是连接中的单位单元的数量。插入公式（10），我们有： 　　其中是单位细胞区域，νT和νb分别是顶部和底层的DOS。由于声子向量Q与C3对称性相关（如方程式（4）和（5）中的因子所见），因此由于声子模式R上的发射为： 　　在其中，NB = 3解释了Bragg散射，而NF = 4解释了风味变性（旋转/山谷）。给定两种类型的微观EPC，包括： 　　对于层内机制，nlayer = 2，因为两层中的声子都有贡献。对于层间机构，只有层 - 抗对称的phason模式有助于。为了在图4中提取层内耦合，我们使用参数t = 0.1 eV和νd= 106 m s-1来估计α因子的值。 　　QTM交界处由三个电容器Model1建模。尖端侧的石墨烯层和样品侧的石墨烯层由真空间隙分离。第三层是石墨后门，在底部样品侧面被HBN间隔隔开。我们有以下静电方程： 　　其中Vb是两个石墨烯层和VBG之间应用的电压偏置是相对于底部石墨烯层的后门电压。NB（NT）和μb（μT）分别是底部（顶部）层石墨烯的载体密度和化学势。CG是两个石墨烯层和CBG之间的几何电容，而CBG是后门和底层石墨烯层之间的几何电容。我们使用CG =11μFCM -2和CBG = 38.6 nf cm -2的值来拟合数据。从静电模型中，我们绘制了图3D，E和扩展数据图中的电荷中性狄拉克点线（红色和蓝线虚线）。9和11。 　　在主要文本中，石墨的声子分散是通过力量常数接近的动态矩阵对石墨的散布进行建模。对于层内力常数，我们使用参考参数。51（GGA计算，该参考表3中的第3列），其中包括适合DFT计算的第四个最接近的近纽布耦合。为了获得散装石器声子频谱，我们进一步在动态矩阵中包括了层间机械耦合，如参考文献中所述。52。我们仅包括最接近的平面外径向和切向耦合，并用并由这两个参数表示，以匹配实验中测得的ZA声子间隙，从而给出值和值。对于其他声子模式，引入这些层间耦合参数会产生小于0.5 meV的能量分裂。在扩展数据图8中，我们比较了从参考文献获得的频谱。52（扩展数据图8b）到上述模型（扩展数据图8a），我们可以看到后者更适合实验。 　　在图3中，我们显示了在扭曲角θ= 16.8°的VB和VBG的函数。扩展数据图9以两个角度显示了相同的地图，θ= 22.7°和9.4°。这些图显示了类似的特征，如图3D，E：水平线，由于无弹性声子发射过程和电导倾角浸入顶部和底部石墨烯层的中性点。虚线的蓝色和红线对应于使用QTM连接的静电模型计算出的中立点。 　　在这里，我们显示了针对主文本中显示的其他底部石墨烯样品和QTM提示进行的进一步测量。我们的扫描设置使我们能够沿底部石墨烯在不同位置创建扭曲的界面，这些界面被几微米分开。因为尖端接触区域仅为数百个纳米，因此在这种空间分离的位置上测量有效地测量意味着我们已经切换到完全不同的底部样品。同样，在QTM设置中，我们有能力在原位修改尖端形状。一个示例如图3B所示，其中尖端面积大约将两个因子更改为两个（TIPS 1和2）。因为添加到尖端的区域是实质性的，并且可能具有不同的菌株，边缘等，所以这两个尖端的测量值有效地等同于用不同的尖端进行的实验。在图2中，我们显示了使用尖端1测量的声子频谱。扩展数据图10a，B显示了使用Tip 2获得的进一步的非弹性声子光谱数据，该数据也在不同的样品位置中测量，与散装石墨的理论声子分散叠加。该扫描仅对10°进行，因为在这个角度，尖端捕获了一些污垢。进行与图4中相同的分析，我们提取电子 - 指子和电子 - 光学耦合，并将它们与图4中的数据比较它们重叠的角度范围。扩展数据图10C显示了提取的Intervalley光学与/lo EPC的比较图10D图10D显示了电子 - 指控耦合的比较。我们可以看到，在耦合的幅度以及它们的旋转角度依赖性方面都有一个很好的一致性。 　　扩展数据图11显示了用完全不同的尖端和样品在不同的冷却区中进行的进一步测量。扩展数据图11a，B显示了石墨烯 - 晶连接电导G和D2I/DV2，以及在扭曲角度θ= 30°和20°的VB和VBG的函数。我们可以在两种扫描线上清楚地分解与不同声子模式的非弹性过程相对应的水平线。我们还看到，电导的步骤随后门电压逐渐变化。执行与主文本（图3G）中类似的分析，并绘制TA和ZA模式的电导步骤的高度作为栅极电压的函数（扩展数据图11C），我们清楚地解析了预测的线性依赖性。此外，与主要文本中的样本不同，由于门泄漏，在大的负面栅极电压下无法测量，在下面的样本中，我们还探索了孔侧，我们可以清楚地看到，在那里，依赖性与倾斜度一样，带有倒置符号的线性（扩展数据中的虚线图11C是模型计算）。 　　在实验中，我们在连接到vdw-devices-in-Tip的触点和平坦样品侧的触点之间施加了电压，并记录了流过可扭转连接的电流I及其导数。但是，由于这些是两末端测量值，因此将有一个接触电阻RC导致扭转连接区域。因此，落在连接处的电压偏置VB将小于vapplied。当连接电阻较低时（在高施加电压或低扭转角处）时，VAPPLIED和VB之间的差异变得很明显。为了消除这种效果，我们旋转至零扭曲角（对于该效果最低），并记录电阻RC（对于单层石墨烯 - 单层石墨烯实验（图2-4）（图2-4），石墨 - graphite实验（图2-4）约为4kΩ（图2-4）（图1））。对于每个测量，我们删除相应的RC以获得： 　　在实验中，QTM能够连续地控制TBG的扭曲角度。但是，测量结果表明，当扭曲角度小于6°，在低偏见下，GEN中的声子排放步骤开始消失，我们测量了实质性的连接电导。这样做的原因有几个。（1）弹性隧道过程的尾巴变得越来越占主导地位，并压倒了非弹性声子发射过程。（2）在魔法角度附近的较小角度，两层变得强烈杂交，使得费米的黄金规则近似（用于解释我们的测量结果，分解，因为电子可以在整个路口上来回隧道（Fermi的Golden Rule of Make of One Pass）。（3）涉及热声子吸收的过程可以在低角度引起人们的注意，并可能主导我们感兴趣的声子发射过程。随着扭曲角度降低，Q = QM的声子的能量变小。对于θ= 6°，它已经是ωph≈10meV。对于较低的扭曲角度，它将更小。由于相同的EPC元件与声子的发射和吸收都相关，因此在T = 4 K处的热激活的声子吸收很可能负责低角度的大型导电背景44。（4）接触电阻：在较低角度，EPC变得更强，如主文本中所示，连接电导变得更好。声子发射的尾部已经导致连接电阻，它可能比接触电阻小得多。我们可以通过我们的理论模型来解释其中的某些效果，但是如果连接阻力变得忽略不计，那么就无法解决其行为。 　　在主要文本中，我们显示了TO/LO和层 - 抗对称TA Phason模式的提取的EPC。在这里，我们显示ZA模式（层 - 抗对称ZA声子通常也称为ZO'）（扩展数据图12）。此模式显示了测量中的散布。在我们测量的角度范围内，随着扭角变小，ZA模式声子能量会减小。ZA和TA模式之间的交叉约为θ= 6°。参考文献中给出了ZA模式的理论讨论。49，这表明，与TA模式相似，ZA模式由层间机构主导。如公式（4）和（5）所示，其耦合强度大约在大约下降角度增加。扩展数据图12b显示了提取的GZA作为θ的函数，该函数显示了在θ= 6°时25 MeV的耦合强度。在θ= 8°的情况下，在这种模式与TA模式的偏置重叠时，我们根据以较大角度测量的电导步骤的比率分配了总电导步骤。该假设最有可能高估ZA模式耦合，并低估了θ= 8°的TA模式耦合。 　　鉴于我们测量的EPC，我们可以估计Bardeen -Cooper -Schrieffer（BCS）理论中的耦合常数λ。来自EPC的有吸引力的电子 - 电子相互作用由： 　　其中GQ是声子模式R和动量Q的EPC。AUNIT是单位细胞区域。我们的实验在QM（）时测量EPC。对于声音和法森，我们假设EPC在Mini-Bz中的Q依赖性遵循。因为对于这些模式ωq≈Q，我们知道它们的Ueff，R（Q）独立于动量。对于光学声子，我们假设EPC与Q无关。因为对于这些模式，ωq与Q无关，所以我们也得到了它们，ueff，r（q）独立于动量。因此，我们可以轻松地在声子迷你BZ上集成方程（18），以获得仅在我们的实验中测量的UEFF，REFF。因此，耦合常数λ由： 　　我们近似DOS，其中W是带宽，Amoire是Moiré细胞区域。然后我们得到： 　　对于Phason模式，我们测量了θ= 6°。假设我们测量的依赖性扩展到θ= 1.1°，我们得到： 　　对于光学模式，我们得到： 　　在这里，我们进一步讨论了扰动理论方法的局限性，并在将其扩展到魔法角度时可能发生的细分： 　　这里演示的非弹性动量分辨技术应适用于广泛的VDW材料，包括碳基系统和TMD。除了声子之外，该方法还可以潜在地测量其他中性集体模式。两个基本要求使这些测量特别直接： 　　许多碳基材料都很好地满足了需求1，从而从小零点得出了带状结构。更重要的是，更广泛的TMD材料也满足了这种情况，而对于电子和孔载体的BZ中的K或Q点，通常在BZ的K或Q点上找到了小的费米表面。 　　对于需求2，声子声音速度比这些家族中所有逼真材料（包括碳基材料和TMD）的费米速度小得多。其他中性集体模式，例如镁和蜘蛛，也有望比电子的速度低得多。 　　即使没有满足这些条件（例如，对于比电子快的等离子），该技术仍然可以提供有价值的见解。但是，在这种情况下，需要进行更彻底的分析来将电子贡献与集体模式的贡献分开。 　　另一个重要的一点是可以以两种不同的配置进行实验。首先是当前实验中的集体模式的“启动”和“吸收”层接触时。在此配置中，我们可以检查每个单独层的集体模式或组合扭曲的界面的集体模式。第二种配置涉及放置一种绝缘材料，该材料将在“启动”和“吸收”层之间研究其集体模式。实际上，在具有固定扭曲角度的设备中进行的动量隧道实验已经成功地检测到层之间的HBN屏障的声子41,42,43。提出的实验的两个例子考虑了在量子旋转液体4和磁性Moiré异质结构中研究纺纱子的可能性3。