核激子的相干X射线光控制

　　相干控制是指基于一致性和干扰现象1,2对量子动力学的控制。在此过程中，我们需要能够塑造光脉冲，精确控制其相对相并检测诱导的动力学。以前已经证明，不一致的光或转化电子使我们能够研究核的激发动力学，例如揭示Polariton Expagation21或辐射诱捕22。这些作品与核激发动力学有关，但没有考虑其控制或表征核量子状态的阶段。例如，使用静态外部磁场6的突然旋转来证明核动力学的快速控制，该磁场可以在具有快速磁开关功能的样品材料中进行选定的控制操作。另一项研究涉及一个或多个共振吸收器的快速机械运动，以控制不同散射途径之间的干扰。这种方法已用于研究Polariton Dynamics23，尤其是在颞时间为7,8,9,24或Spectral域中的X射线脉冲。后者的作品确定了利用这种形状的X射线光作为工具的可能性。尽管这种脉冲成形技术让人联想到它们在较低波长下相干控制方案中的对应物，但形状X射线脉冲的应用在核量子动力学的相干控制及其相位稳定性方面尚待证明。 　　在这里，我们使用X射线光对Mössbauer核的动力学进行了连贯的控制。为了实现这一目标，我们使用谐振吸收器的机械运动从给定入射的X射线脉冲的双脉冲序列形成了双脉冲序列（见图1）。在实验的主要部分，我们使用此类序列的第一个（激发）脉冲来诱导目标中的核激子。也就是说，单个激发相干地分布在大型核中。控制第二个（对照）脉冲的相对相，使我们能够在相干增强的激发与相干增强核激子的发射之间切换后续目标动力学。使用基于事件的时间和能量分辨的检测方案，该方案可访问传出光的完整全息信息，我们通过实验访问目标中诱导的空间平均过渡偶极矩的时间相关的幅度和相位，并证明了我们相位对很好的方案的少量Zeptosecond次秒临时稳定性。我们注意到，由于激子的连贯性质增强了连贯的发射性，因此可以使刺激的发射的连贯发射增强，从而增强了与控制光的耦合，而观察不连贯的激发核状态的刺激发射即使在当今的X射线源中也仍然具有挑战性。 　　使用分裂和控制单元（SCU，见图1）生成双重脉冲，该单元使用谐振吸收器延迟了入射X射线脉冲的一部分。未删除的馏分形成领先的激发脉冲EEXC（T）。第二个控制脉冲Econtrol（T）由延迟部分组成。虽然双脉冲的整体相遗传了入射X射线的随机波动，但两个脉冲之间的相对相稳定。X射线激发后立即使用SCU吸收器的机械运动X（t）调节双重脉冲，并将额外的转换相Exp [IKX（t）]施加到控制脉冲上，其中K是X射线波数。SCU的突然位移，线性运动和非线性运动分别转化为相对于激发脉冲的相对脉冲的相移，引导和呼吸。由于控制脉冲由于SCU的共振吸收器的时间衰减而在频谱上狭窄，因此我们可以选择性地选择要解决和控制目标中的核转变。总体而言，同步加速器和SCU在一起形成了相位控制的X射线双脉冲的可调源。 　　我们通过实验性地实现了通过可调的X射线双脉冲在核共振光束线ID18处对核动力学的一致控制，在欧洲同步加速器辐射设施（ESRF）（在格勒布中）25（在格林布尔）25，见图1。核目标是由厚度为1μm的厚度为1μm的不稳定性的核目标，富含厚度为1μm，是iSBA的厚度。能量14.4 keV的磁偶极转变，共振宽度为ħγ= 4.7 nev，寿命为1/γ= 141 ns。作为SCU的延迟阶段，我们使用了厚度为2μm的α-铁箔，也富含57FE。使用弱的外部磁铁来对齐其内部超精细场，因此只有两个ΔM= 0的跃迁，并驱动了S≈63γ的频率分裂。见图1b。从这两个过渡中，SCU产生了双重控制脉冲。除了SCU运动外，我们还使用多普勒移位来扫描靶核和SCU吸收器的共振频率的相对引起的δ。在方法部分“样品”和“ SCU运动和场的重建”中描述了样品的表征以及实验实现的双渗水序列和SCU运动。 　　为了证明目标核的相干控制，我们比较了两个不同的双脉冲序列。在这两种情况下，短激发脉冲在t = 0处将核合一体驱动到激子状态（参考文献26）。在第一个序列中，对照和激发脉冲的相对相一致，因此预期由于对照脉冲而产生的核激发相干。在第二个序列中，控制脉冲和激发脉冲具有相反的阶段，并且预期控制脉冲将使激子驱动回到基态，对应于激子状态的相干增强发射。 　　靶核向前方向发射的辐射提供了诱导动力学的直接实验特征，因为它的幅度与核磁过渡偶极子响应的空间平均值成正比。该振幅会干扰驱动双重脉冲的场，导致总强度为α是常数。将这种强度记录为时间和相对失调δ的函数，使我们能够利用干扰以实验访问可观察到的核透射偶极偶极力矩，以实验访问复合物平均的核转变偶极矩作为可观察的（请参阅方法“目标响应”方法）。 　　两个双脉冲序列的记录的时间和能量分辨强度光谱如图2a，b。作为第一个结果，我们发现两个脉冲序列会导致基本不同的光谱，这在Δ=0γ，-63γ附近的两个SCU吸收器共振上最为明显。与二维光谱无关的模型拟合使我们能够确定SCU10的精确运动，从而确定生成的双脉冲的时间相关场幅度（请参见方法“ SCU运动和场的重建方法”部分），为目标核的相干控制设置了阶段。 　　为了实现对靶核的相干控制，我们将它们与SCU吸收器的光谱线之一（图1B中的相对失调δ= 0）进行了共振，并测量了这两个运动的时间依赖性强度。结果如图2C所示，以及相应的理论曲线（参见方法部分“分裂和控制单位操作”）。通过比较这两个强度，观察到主导强度随时间函数的特征交叉，从而可以对偶极动力学进行定性分析27。最初，由于控制脉冲引起的向前方向的快速发射（图2C中的蓝色阴影区域），相干增强的发射情况的强度占主导地位。随后，由于细胞核的激发增加，相干增强激发案的强度变为主要（橙色阴影区域）。在“强度交叉”的方法部分中，我们表明这种特征强度的交叉确实可以分析与两个控制案例链接。 　　为了对核动力学进行定量分析，我们从实验数据中提取由X射线双重脉冲引起的空间平均磁过渡偶极矩（请参见方法的方法“目标响应”和“目标中的传播效应”）。图3中的结果清楚地表明了相干增强的发射和相干增强的激发对偶极动力学（实线）的影响。没有控制脉冲，偶极矩指数逐渐衰减，保留其相位（黑色）。在相干增强的发射情况（蓝色）中，控制脉冲迅速和非指数将核激发驱动回到约30 ns以内的基态。之后，残留的控制脉冲通过基态继续这种动力学，并以相对相重新启用核，然后在双脉冲序列结束后呈指数衰减。在相干增强的激发案例（橙色）中，控制脉冲在没有控制脉冲的情况下实质上激发了偶极矩的大小。偶极相近似恒定，表明控制和激发脉冲阶段确实同意。我们注意到，由于SCU运动的有限持续时间约为15 ns，激发的增加开始了几纳秒。扩展数据图。2和3显示了传播分析的相应位置依赖性结果，该结果表现出额外的传播效应，但也显示出增强的激发和发射 - 动力学，就像平均偶极力矩一样。结果也与相应的模型计算很好（参见扩展数据图1）。 　　图1和图2的比较也突出了我们的基于事件的检测方案的重要性。2和3（另请参见方法“基于事件的检测”部分）。它表明，由于入射脉冲和前向散射的光21之间的干扰，时间依赖性强度并不能直接反映目标核的所需动力学。特别是，图2C中测得的强度表现出快速振荡。这些所谓的量子比出现了，因为检测器无法单独解析SCU产生的控制脉冲的两个光谱成分。见图1b。相比之下，图3中的偶极动力学仅显示了较小的残留振荡，因为靶核的光谱响应是如此狭窄，以至于仅由SCU的共振之一选择性地驱动，而第二个SCU共振却是遥不可及的。我们进一步指出，由于这种差异，我们对在任何方面都不感兴趣地优化传出的光，这与以前的作品不同7,8,9,10,24。在我们的实验中，检测到的光作为一个实验特征，可以观察到核动力学。 　　相干控制方案的关键特征是它们的稳定性和可重复性，可以通过Allan偏差σx（τ）来表征（参考文献28）。我们通过SCU运动X0（t）的稳定性分析了相干控制方案的相位稳定性，我们可以归因于任何扰动，因为仅SCU和吸收剂之间的相对运动会影响我们的结果（参见方法“稳定性和艾伦偏差”部分，以及扩展数据图6）。我们将总测量时间分为N持续时间τ的N非重叠间隔，并分别分析每个间隔I。由于每个X射线脉冲序列（176 ns）的持续时间短，因此主导的噪声是线性漂移，它使SCU运动呈X0（T） + AIT，其中AI在间隔之间随机波动（请参见方法“稳定性和Allan偏差”）。我们将这种漂移转换为相位偏差ϕI = KAIT2和相应的时间偏差ξi= AIT2/C的上限，其中T2 = 170 NS是我们数据采集的最大范围，K是X射线波数，C是光速。然后，以及相应的σξ（τ）值表征了两个测量τ的相对根平方的不稳定性τ。结果如图4所示，作为τ的函数。正如预期的那样，艾伦偏差最初会随着τ的增长而减少，因为由于统计数据的增加而更有效地平均噪声，从而提高了连续测量之间的稳定性。在更长的时间τ时，预计不会因τ-平衡而无法消除的系统漂移再次增加艾伦偏差，但是在我们的总测量时间内未清楚地达到这种状态。我们发现，我们相位控制的稳定性达到了大约40 mrad的水平，对应于几个Zeptosecond时尺度上的时间稳定性， 无论有没有运动，SCU。这种时间稳定性超过了极端脱离的光学干涉仪达到的最佳报道值，两个数量级为3,29,30。对于诱导的靶偶极矩的相干控制需要这种稳定性，因为已经相对对应于几个Zeptosecond时尺度的时间变化的相位扰动会导致偶极动力学的可见变化。参见图4的扩展数据。图4中的绿色曲线显示了相干增强的激发案例，其中包括400 s的初始化周期，其中SCU运动表现出与大约10-ZS时间尺度相对应的系统阶段漂移，这表明我们的分析能够在整个初始化阶段中检测到这种系统偏差（请参阅Methods section''的初始化阶段）。在中间τ处可见的波动是由于我们检测系统的死时间引起的（请参阅“检测器死亡时间”部分）。我们注意到，这种分析依赖于测量时间和能量分辨光谱的检测方案的全息功能至关重要，因为仅在先前实验中研究的时间依赖性强度就无法检测相关偏差（请参阅方法“基于事件的检测”）。此外，将数据的A后验分组为不同的时间间隔τ需要基于事件的检测。 　　除了这里报告的相位控制外，我们的SCU方案还可能引起两种脉冲之间的引起引起的或频率的呼吸。此外，通过将X射线脉冲存储在SCU中以在可变的时间内将控制脉冲延迟更长的时间，例如，通过磁切换6。这样的分裂控制 - 否定单元还可以设置控制脉冲31的极化。该控制还推广到更强的核合管激发，例如，涉及X射线自由电子激光源32,33，这是使用X射线泵/X射线烟草技术探索核动力学的重要一步。同样，我们的方法可以促进新兴的可见泵/X射线探针方案15,16。从控制X射线光到控制核物质的焦点转移，以及此处所展示的相干控制能力，形成了一种必不可少的通往工程复杂量子状态的门户，并像在较长的波长域34,35,36一样，探索与核的时间依赖性现象。特别是，我们设想研究核外外动力学的研究，这是MössbauerScience20的长期开放挑战。