催化不对称添加胺N – H键在内部烷烃上

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　　烷烃的氢化是一种基本而又具有挑战性的有机转化，是胺在烯烃中的N – H键的添加，它从两个丰富的化学原料，烯烃和胺中产生烷基胺，具有完全原子经济性。1,2,3,3。该反应尤其重要，因为胺，尤其是手性胺是多种天然产物和药物中普遍的子结构。尽管已经致力于开发用于水域的催化剂，但经历分子间氢化的绝大多数烷烃限于共轭，劳累或末端烷烃2,3,4；仅通过直接添加胺在未激活的内部烷烃中直接添加胺的N – H键为5,6,7，包括光催化氢化剂8,9，并且已知不对称的烷烃分子间添加不对称。实际上，当前直接，对映选择性的对照间分子式氢化液缺乏任何类型的未激活的烷烃，仅出现中等对映选择性，而中等对映选择性为11,11,12,13。在这里，我们报告了一种阳离子虹膜系统，该系统可催化一系列未激活的内部烷烃的分子间氢化系统，包括无环和环烷烃中的烷烃，以提供具有较高对映选择性的手性胺。该催化剂含有三甲基甲硅烷基实质的芳基芳基芳基芳基芳基和三烷基抗烷基，并且反应设计包括2-氨基-6-甲基吡啶作为胺作为胺，以增强催化循环中多个步骤的速率，同时用作ammyia symmonia symogate。这些设计原则指向其他试剂的N – H键以及O – H和C -H键在未激活的内部烷烃之间，以简化从基本原料中的功能分子的合成。

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